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Nature：铁催化剂作用下CO2光还原为CH4

来源: X-MOL 2017-08-08 12:00:54

随着全球对丙烯需求的日益攀升，丙烷直接脱氢制丙烯成为一条有经济效益的路线，从而使天然气以及页岩气中的丙烷变成具有更高附加值的丙烯。从热力学角度来讲，丙烷脱氢制丙烯（dehydrogenation of propane to propylene, PDH）是一个吸热反应，因此催化剂一般需要在600 ℃左右的高温参与催化过程。目前比较有潜力的催化剂是以负载型Pt为主体，通过添加Ga、Sn、K等组分提高Pt的活性和选择性（Chem. Rev., 2014, 114, 10613-10653）。但由于反应是在无氧条件下发生加氢反应，积碳现象不可避免，这就涉及到催化剂的再生。常规方法一般是通过在氧气中焙烧，除去积碳来实现这一过程。但多数Pt基催化剂在经历高温的氧化-还原处理后，都会导致Pt粒子的团聚，催化剂进行几次循环就会失活。因此，发展高热稳定性的Pt基催化剂具有非常重要的意义。

2016年，Science 发表了美国新墨西哥大学的Abhaya K. Datye 教授课题组关于高温焙烧条件下利用CeO2来稳定单原子Pt的工作。作者将CeO2和Pt/La-Al2O3进行机械混合，然后在800 ℃下进行焙烧（Science, 2016, 353, 150-154，点击阅读详情）。作者发现Pt纳米粒子会迁移到CeO2上，基于CeO2的稳定作用成为单个Pt原子。

在这项工作的基础上，Datye课题组和荷兰乌特列支大学的Bert M. Weckhuysen 教授、福州大学的林森博士等人合作，将CeO2稳定的单原子Pt催化剂用于PDH反应。他们发现CeO2负载的Pt-Sn双金属催化剂在PDH反应中表现出优异的稳定性。结合高分辨透射电镜（TEM），作者研究了再生后的催化剂和反应条件下的催化剂之间Pt物种的演化，为认识高温条件下金属催化剂的催化行为提供了新视角。文章发表于Angew. Chem. Int. Ed.，第一作者为Datye教授课题组的熊海峰博士。

在这项工作中，作者首先通过浸渍法制备了Pt/CeO2样品，然后在空气中高温焙烧（800 ℃），在最终得到的催化剂中，Pt主要是以单原子状态分散在CeO2上（见图1）。随后，作者测试了Pt/CeO2样品在丙烷脱氢中的反应性能。在680 ℃的条件下，Pt/CeO2非常活泼，丙烷的转化率达到了100%，但是反应仅得到裂解的产物，而非丙烯

催化

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