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内嵌锕系金属富勒烯：Th@C3v(8)-C82

来源: X-MOL 2017-08-02 14:53:10

内嵌富勒烯因内嵌物种和碳笼结构的多样性，具有特殊的电子结构和物理化学特性。近年来，内嵌富勒烯在生物医学、有机光伏器件等领域表现出较好的应用前景。目前为止，该研究领域主要集中于内嵌镧系金属富勒烯，其种类由内嵌单金属富勒烯拓展到内嵌双金属富勒烯、内嵌三金属富勒烯和内嵌金属原子簇富勒烯等。早期的理论研究表明，相比于镧系金属，锕系金属拥有更加丰富的价态和电子结构，内嵌锕系金属富勒烯可能具有独特的锕系化学键和相关物理化学性质，并可能在生物医药等领域具有潜在的应用价值。但到目前为止，对锕系金属富勒烯的实验研究仅停留于早期的质谱数据，而对其分子结构和物理化学性质一直处于未知状态。

苏州大学团队对Th@C3v(8)-C82的研究开启了内嵌锕系金属富勒烯的新领域。他们以ThO2作为金属源，在氦气氛围下通过直流电弧放电法，首次合成了一系列的内嵌含Th锕系金属富勒烯，并对其中产率最高的Th@C82的一个异构体进行了完整的表征。X射线衍射确定了其碳笼结构为C3v(8)-C82，这是首次发现单金属能够内嵌在C3v(8)-C82碳笼中。实验结合理论计算的综合研究结果表明，Th@C3v(8)-C82是首个得到实验结果证实的存在4电子转移的单金属内嵌富勒烯，即内嵌的Th向C82碳笼转移4个电子。电化学研究表明Th@C3v(8)-C82的电化学带隙值达到1.51 eV，远远大于已报道的镧系单金属富勒烯，与其对应的高产率一致。

值得一提的是，Th@C3v(8)-C82无论在CS2溶液中还是固体状态下均能检测到明显的荧光信号，在富勒烯领域和含四价钍的化合物中都是十分罕见的。镧系金属具有丰富的4f电子，但是理论计算发现富勒烯碳笼具有淬灭作用，使镧系金属应该表现出的荧光现象被淬灭。另外，以往的研究中尚未发现含四价钍的化合物具有荧光现象，Th@C3v(8)-C82是目前发现的首例化合物。这项工作揭示了内嵌锕系金属富勒烯的电子结构和物理化学性质与以往报道的镧系金属内嵌富勒烯存在显著差异，拓展了内嵌富勒烯的研究领域。另一方面，这部分工作也建立了锕系化合物与富勒烯材料的交叉研究领域，对富勒烯和锕系化学的研究都具有重要意义。

这一结果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是苏州大学的硕士研究生王姚峰和西班牙罗维拉-威尔吉利大学的Roser Morales-Martínez。

材料学

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