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双键稠合作用：拓宽共轭聚合物吸收光谱简单有效的方法

来源: X-MOL 2017-07-31 14:48:03

有机太阳能电池由于具有成本低、器件结构简单、可制备柔性器件等多种突出优点成为科研工作者研究的热点。对于以富勒烯衍生物PCBM为电子受体的有机太阳能电池，提高能量转化效率最简单有效的方法是通过拓宽给体材料的吸收光谱来提高器件的短路电流。研究最多的窄带隙聚合物是基于苯并二噻吩（BDT）与噻吩并噻吩衍生物（TT）共聚的PBDTTT系列，比如PTB7-Th，其吸收光谱可延伸至近800 nm的红外区。然而，该系列所需的原料TT合成难度大、不易提纯，从而限制了其广泛应用。利用价格低、制备简单的原料来合成窄带隙的聚合物对于高性能有机光伏器件的实际应用至关重要。

近日，苏州大学先进光电材料重点实验室李永舫院士（点击查看介绍）团队的张茂杰教授（点击查看介绍）和国霞副教授（点击查看介绍）通过在茚二噻吩单元上稠合两个双键，合成了窄带隙的梯形聚合物PIDTV-ffBT，吸收光谱拓宽到810 nm。基于富勒烯受体体系制备的器件拥有较宽的光谱响应、较高的短路电流密度（17.1 mA•cm-2），从而获得7.3%的光电转换效率（PCE）。

茚二噻吩（IDT）单元由于具有较强的刚性和平面性、独特的杂环梯形结构受到广泛关注。然而，较窄的吸收光谱（300-700 nm）限制了以IDT单元为基础的聚合物的光伏性能。为了提高聚合物的光捕获能力，研究人员做了很多尝试，比如改变桥连原子、修饰侧链以及延长IDT骨架的共轭长度等。然而，这些办法并没有有效地拓宽聚合物的吸收光谱，在有机光伏领域的应用由此得到限制。

该研究团队合成的1,1'-亚乙烯基稠合的IDT单元（IDTV）很好地解决了聚合物吸收光谱窄的问题。众所周知，IDT骨架上4,9-位的碳原子是sp3杂化，仅起到稠环作用，并不增加骨架的π共轭电子数，因此不能促进聚合物分子内的推拉电子效应。他们通过简单的格氏试剂加成反应，一步合成了拥有22个π共轭电子的五元稠环——IDTV。相比于IDT单元，IDTV单元在垂直方向拥有延伸的共轭结构和更多π共轭电子，有利于增加聚合物分子内的电子推拉效应，并使π电子离域到整个分子骨架，最终拓宽聚合物的吸收光谱。相比于其他聚合物，IDTV与氟取代苯并噻二唑（ffBT）共聚合成的聚合物PIDTV-ffBT表现出很大程度拓宽的吸收光谱（300-810 nm，光学带隙是1.53 eV）。同时，双键稠合作用也改进了聚合物的平面性能并增强了分子间的相互作用，最终提高了其消光系数（717 nm: 1.34 × 105 cm-1）和空穴迁移率（0.032 cm2/Vs）。以PIDTV-ffBT: PC71BM为活性层的光伏器件的PCE值达到7.3%、Jsc高达17.1 mA•cm-2。值得注意的是，这里的PCE和Jsc值都是IDT-alt-BT系列聚合物的最高值；同时，这里的Jsc值是IDT系列聚合物的最高值，并可以媲美聚合物PTB7-Th。该研究工作为拓宽聚合物的吸收光谱，并提高聚合物太阳能电池的光伏性能提供了简单而有效的新思路。

材料学

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